东濮凹陷盐湖相烃源岩有机硫同位素分布特征及其地球化学意义

doi:10.19657/j.geoscience.1000-8527.2021.032

现代地质 ›› 2021, Vol. 35 ›› Issue (02): 301-314.DOI: 10.19657/j.geoscience.1000-8527.2021.032

东濮凹陷盐湖相烃源岩有机硫同位素分布特征及其地球化学意义

柯昌炜¹^,²(), 李素梅¹^,²(), 张洪安³, 徐田武³, 张云献³, 曾凡纲⁴, 张树海¹, 张韩静¹

1.中国石油大学(北京) 油气资源与探测国家重点实验室,北京 102249
2.中国石油大学(北京) 地球科学学院,北京 102249
3.中国石化中原油田分公司,河南濮阳 457001
4.中国人民大学环境学院,北京 100872

收稿日期:2020-09-23 修回日期:2020-12-15 出版日期:2021-04-25 发布日期:2021-05-25
通讯作者: 李素梅
作者简介:李素梅,女,研究员,1968年出生,有机地球化学专业,主要从事油气地质地球化学研究工作。Email: smli@cup.edu.cn。
柯昌炜,男,博士研究生,1992年出生,地质学专业,主要从事油气地质地球化学研究工作。Email: kechangwei061@163.com。
基金资助:
国家自然科学基金项目(41673055);国家自然科学基金项目(42073064);国家科技重大专项(2016ZX05006-004)

Distribution Characteristics and Geochemical Significances of the Compound Specific Sulfur Isotope of Saline Lacustrine Source Rocks from the North Dongpu Depression, Bohai Bay Basin

KE Changwei¹^,²(), LI Sumei¹^,²(), ZHANG Hongan³, XU Tianwu³, ZHANG Yunxian³, ZENG Fangang⁴, ZHANG Shuhai¹, ZHANG Hanjing¹

1. State Key Laboratory of Petroleum Resources and Prospecting,China University of Petroleum,Beijing 102249,China
2. College of Geosciences,China University of Petroleum,Beijing 102249,China
3. SINOPEC Zhongyuan Oilfield Company,Puyang,Henan 457001,China
4. School of Environment & Natural Resources, Renmin University of China,Beijing 100872,China

Received:2020-09-23 Revised:2020-12-15 Online:2021-04-25 Published:2021-05-25
Contact: LI Sumei

摘要/Abstract

摘要：

盐湖相烃源岩单体烃硫同位素分布特征和影响因素研究薄弱。采用气相色谱-电感耦合等离子体质谱,结合色谱/质谱、微量元素以及碳氧同位素技术,对东濮凹陷北部盐湖相烃源岩进行了分析。结果表明,不同单体含硫化合物的δ³⁴S值有较大差异,以δ³⁴S=25.00‰为界,将烃源岩分成了两类,第一类:δ³⁴S>25.00‰,主要为卫城地区的烃源岩,总体具有单体烃硫同位素随分子量、烷基化程度增加而降低的特征;第二类:δ³⁴S<25.00‰,主要为文留地区的烃源岩,单体烃硫同位素变化特征与卫城烃源岩相反。观察到二苯并噻吩的硫同位素与成熟度相关参数——饱和烃含量、三环萜烷/五环萜烷等有明显的正相关性、与“非烃+沥青质”含量有明显的负相关性,反映成熟度的控制作用,随成熟度增加,硫同位素有变重的趋势;观察到硫同位素与沉积环境相关参数伽马蜡烷/C₃₁藿烷、C₃₅/C₃₄藿烷有明显的正相关性,与方解石、黏土矿物等含量和微量元素比值有很好的线性关系,反映原始沉积环境的控制作用,强还原、封闭的蒸发环境有助于有机质的硫化作用,从而使硫同位素变重。概括而言,烃源岩单体烃硫同位素有重要的沉积环境与成熟度指示意义,具有油—岩对比、成因类型划分的应用潜能。

关键词: 东濮凹陷, 盐湖相, 有机硫同位素, 微量元素, 沉积环境

Abstract:

The researches about compound specific sulfur isotopes of saline lacustrine source rocks are rare. Using the technology of gas chromatography with multicollector inductively coupled plasma mass spectrometry (GC-MC-ICP MS), combined with gas chromatography/mass spectrometry (GC/MS), carbon and oxygen isotopic and trace elements to analyze the source rocks (oil sands)from saline lacustrine northern of Dongpu Depression. The analysis results show that the sulfur isotopic values of individual hydrocarbon in source rocks (oil sands) are small, but the δ³⁴S values of different sulfur compounds are quite different (5.16‰ to 44.73‰). Boundary with δ³⁴S=25.00‰ the source rocks (and oil sands) can be divided into two categories, the first type with δ³⁴S>25.00‰ is mainly Weicheng source rock characterized by the sulfur isotope of individual hydrocarbon decreases with the increase of methyl. And the δ³⁴S<25.00‰ is the second type,which characteristics are opposite to Weicheng source rocks. The sulfur isotopes of dibenzothiophenes have obvious positive correlation with the content of saturated hydrocarbon, tricyclic terpane/pentacyclic terpane, and negative correlation with content of “nonhydrocarbon+asphaltene”. The sulfur isotopes of hydrocarbons have obvious positive correlation with gammacerane/C₃₁hopane and C₃₅/C₃₄hopanes, excellent correlation with contents of minerals and ratios of trace elements, indicating that the isotopes of organic sulfur compounds in the closed evaporation environment becomes heavier, and the values in the open terrestrial input environment becomes lighter. The analysis shows that the sulfur isotopes of individual hydrocarbon are significantly controlled by the original sedimentary environment of source rock. Strong reduction and closed evaporation environment are conducive to the sulfuration of organic matter, which makes the sulfur isotope heavier. The sulfur isotopes are also affected by maturity, while the sulfur isotope tends to become heavier with the increase of maturity. Generally speaking, isotopes of organic sulfur compounds have important significance of indicating sedimentary environment and maturity, and the potential of oil-oil and oil-rock correlation.

Key words: Dongpu depression, saline lacustrine, isotopes of organic sulfur compounds, trace elements, sedimentary environment

中图分类号:

TE122.1

柯昌炜, 李素梅, 张洪安, 徐田武, 张云献, 曾凡纲, 张树海, 张韩静. 东濮凹陷盐湖相烃源岩有机硫同位素分布特征及其地球化学意义[J]. 现代地质, 2021, 35(02): 301-314.

KE Changwei, LI Sumei, ZHANG Hongan, XU Tianwu, ZHANG Yunxian, ZENG Fangang, ZHANG Shuhai, ZHANG Hanjing. Distribution Characteristics and Geochemical Significances of the Compound Specific Sulfur Isotope of Saline Lacustrine Source Rocks from the North Dongpu Depression, Bohai Bay Basin[J]. Geoscience, 2021, 35(02): 301-314.

图/表 11

图1 样品分布与区域地质图

Fig.1 Regional structural map showing the location and samples collected of the Dongpu Depression

表1 东濮凹陷北部部分烃源岩、油砂基本地球化学参数统计表

Table 1 Basic geochemical parameters of the source rocks and oil sands from the North Dongpu Depression

编号	井名	层位	类型	深度/ m	Sat/ %	Aro/ %	Resin/ %	Asph/ %	饱/ 芳	非/ 沥	CPI	OEP	nC₂₁-/ nC₂₂+	(nC₂₈+nC₂₉)/ (nC₂₁+nC₂₂)	Pr/ nC₁₇	Ph/ nC₁₈	Pr/ Ph
1	卫18-5	E $s 3 下$	烃源岩	2 842.46	45.3	15.5	4.0	12.81	2.9	2.06	0.85	1.82	0.27	1.42	1.30	2.82	0.33
2	卫47	E $s 3 中$	烃源岩	2 943.78	38.6	10.1	33.9	17.36	3.8	1.95	0.98	0.88	0.74	0.73	0.61	1.06	0.50
3	卫47	E $s 3 下$	烃源岩	2 994.95	40.3	11.4	30.3	18.00	3.5	1.68	0.85	0.72	0.29	1.47	0.75	0.89	0.58
4	文88-1	E $s 3 中$	烃源岩	3 571.25	50.1	10.0	23.5	16.43	5.0	1.43	1.21	1.15	0.48	0.88	1.19	1.28	0.70
5	文88-1	E $s 3 中$	烃源岩	3 639.00	49.3	16.3	17.8	16.52	3.0	1.08	1.01	0.86	1.05	0.67	1.21	1.64	0.74
6	文13-358	E $s 3 中$	烃源岩	3 375.68	28.3	10.7	24.8	36.19	2.7	0.68	1.04	0.90	0.21	1.82	2.18	3.64	0.18
7	文13-358	E $s 3 中$	烃源岩	3 470.58	56.3	11.2	13.7	18.91	5.0	0.72	0.99	0.74	0.34	0.90	0.99	1.54	0.43
8	文13-358	E $s 3 中$	烃源岩	3 581.92	47.1	22.3	12.1	18.50	2.1	0.65	0.96	0.80	0.86	0.68	0.86	1.37	0.60
9	前参-2	E $s 4 上$	烃源岩	4 198.00	87.2	5.7	4.1	2.95	15.2	1.39	1.00	0.95	0.74	0.53	0.25	0.20	1.09
10	前参-2	E $s 4 上$	烃源岩	4 525.15	60.4	17.3	13.6	8.67	3.5	1.56	1.09	0.60	3.89	0.18	0.47	0.45	0.87
11	卫79-8	E $s 3 下$	油砂	3 395.94	35.6	13.9	18.1	32.35	2.6	0.56	0.86	0.77	0.17	1.04	1.29	2.41	0.17
12	文88-1	E $s 3 中$	油砂	3 551.61	52.5	8.0	11.0	28.60	6.6	0.38	1.00	0.99	0.29	0.78	0.89	1.49	0.24
13	文13-358	E $s 3 中$	油砂	3 564.37	62.1	10.7	10.2	16.90	5.8	0.61	0.99	0.95	0.40	0.73	0.97	1.37	0.42
14	文13-358	E $s 3 中$	油砂	3 644.40	71.8	10.1	10.7	7.46	7.2	1.43	0.96	0.97	0.24	0.78	1.19	1.64	0.29

表1 东濮凹陷北部部分烃源岩、油砂基本地球化学参数统计表

Table 1 Basic geochemical parameters of the source rocks and oil sands from the North Dongpu Depression

编号	井名	层位	类型	深度/ m	Sat/ %	Aro/ %	Resin/ %	Asph/ %	饱/ 芳	非/ 沥	CPI	OEP	nC₂₁-/ nC₂₂+	(nC₂₈+nC₂₉)/ (nC₂₁+nC₂₂)	Pr/ nC₁₇	Ph/ nC₁₈	Pr/ Ph
1	卫18-5	E $s 3 下$	烃源岩	2 842.46	45.3	15.5	4.0	12.81	2.9	2.06	0.85	1.82	0.27	1.42	1.30	2.82	0.33
2	卫47	E $s 3 中$	烃源岩	2 943.78	38.6	10.1	33.9	17.36	3.8	1.95	0.98	0.88	0.74	0.73	0.61	1.06	0.50
3	卫47	E $s 3 下$	烃源岩	2 994.95	40.3	11.4	30.3	18.00	3.5	1.68	0.85	0.72	0.29	1.47	0.75	0.89	0.58
4	文88-1	E $s 3 中$	烃源岩	3 571.25	50.1	10.0	23.5	16.43	5.0	1.43	1.21	1.15	0.48	0.88	1.19	1.28	0.70
5	文88-1	E $s 3 中$	烃源岩	3 639.00	49.3	16.3	17.8	16.52	3.0	1.08	1.01	0.86	1.05	0.67	1.21	1.64	0.74
6	文13-358	E $s 3 中$	烃源岩	3 375.68	28.3	10.7	24.8	36.19	2.7	0.68	1.04	0.90	0.21	1.82	2.18	3.64	0.18
7	文13-358	E $s 3 中$	烃源岩	3 470.58	56.3	11.2	13.7	18.91	5.0	0.72	0.99	0.74	0.34	0.90	0.99	1.54	0.43
8	文13-358	E $s 3 中$	烃源岩	3 581.92	47.1	22.3	12.1	18.50	2.1	0.65	0.96	0.80	0.86	0.68	0.86	1.37	0.60
9	前参-2	E $s 4 上$	烃源岩	4 198.00	87.2	5.7	4.1	2.95	15.2	1.39	1.00	0.95	0.74	0.53	0.25	0.20	1.09
10	前参-2	E $s 4 上$	烃源岩	4 525.15	60.4	17.3	13.6	8.67	3.5	1.56	1.09	0.60	3.89	0.18	0.47	0.45	0.87
11	卫79-8	E $s 3 下$	油砂	3 395.94	35.6	13.9	18.1	32.35	2.6	0.56	0.86	0.77	0.17	1.04	1.29	2.41	0.17
12	文88-1	E $s 3 中$	油砂	3 551.61	52.5	8.0	11.0	28.60	6.6	0.38	1.00	0.99	0.29	0.78	0.89	1.49	0.24
13	文13-358	E $s 3 中$	油砂	3 564.37	62.1	10.7	10.2	16.90	5.8	0.61	0.99	0.95	0.40	0.73	0.97	1.37	0.42
14	文13-358	E $s 3 中$	油砂	3 644.40	71.8	10.1	10.7	7.46	7.2	1.43	0.96	0.97	0.24	0.78	1.19	1.64	0.29

表2 东濮凹陷北部部分烃源岩、油砂生物标志化合物、芳烃参数统计表

Table 2 Biomarker and aomatics parameters of the source rocks and oil sands from the North Dongpu Depression

编号	井名	层位	S/R	αββ	C₃₁HS/ (S +R)	G/ C₃₁H	C₃₅-/ C₃₄-H	Ts/ (Ts+Tm)	Tri/ Pent	S/H	DBT/P	mDBT/ mP	4/1- mDBT
1	卫18-5	E $s 3 中$	0.27	0.10	0.57	2.29	1.04	0.32	0.20	2.08	0.17	0.24	0.99
2	卫47	E $s 3 下$	0.31	0.12	0.56	1.38	1.18	0.20	0.09	2.29	0.20	0.28	1.60
3	卫47	E $s 3 中$	0.29	0.10	0.55	0.51	1.61	0.21	0.10	1.27	0.19	0.26	0.87
4	文88-1	E $s 3 中$	0.36	0.57	0.60	3.03	0.64	0.58	0.63	0.34	0.02	0.03	6.72
5	文88-1	E $s 3 中$	0.26	0.60	0.67	1.16	1.12	0.67	0.86	0.83	0.03	0.03	8.44
6	文13-358	E $s 3 中$	0.48	0.59	0.59	1.03	0.98	0.69	0.05	0.54	0.30	0.07	4.83
7	文13-358	E $s 3 中$	0.39	0.60	0.62	0.87	0.80	0.62	0.32	1.60	0.02	0.03	12.28
8	文13-358	E $s 4 上$	0.32	0.60	0.60	2.19	1.23	0.61	0.54	0.85	0.05	0.03	24.42
9	前参-2	E $s 4 上$	-	-	0.52	0.37	-	0.68	0.36	-	0.07	0.02	14.55
10	前参-2	E $s 3 下$	0.41	0.37	0.59	0.56	0.58	0.51	0.54	0.52	0.08	0.04	11.52
11	卫79-8	E $s 3 中$	0.48	0.50	0.61	3.09	1.66	0.22	0.09	1.31	0.07	0.12	6.27
12	文88-1	E $s 3 中$	0.48	0.56	0.56	1.30	0.96	0.46	0.39	1.21	0.09	0.08	2.35
13	文13-358	E $s 3 中$	0.40	0.59	0.57	0.92	1.11	0.46	0.33	0.86	0.11	0.11	3.37
14	文13-358	E $s 3 下$	0.46	0.56	0.57	1.07	1.29	0.64	0.38	0.97	0.05	0.05	6.95

表2 东濮凹陷北部部分烃源岩、油砂生物标志化合物、芳烃参数统计表

Table 2 Biomarker and aomatics parameters of the source rocks and oil sands from the North Dongpu Depression

编号	井名	层位	S/R	αββ	C₃₁HS/ (S +R)	G/ C₃₁H	C₃₅-/ C₃₄-H	Ts/ (Ts+Tm)	Tri/ Pent	S/H	DBT/P	mDBT/ mP	4/1- mDBT
1	卫18-5	E $s 3 中$	0.27	0.10	0.57	2.29	1.04	0.32	0.20	2.08	0.17	0.24	0.99
2	卫47	E $s 3 下$	0.31	0.12	0.56	1.38	1.18	0.20	0.09	2.29	0.20	0.28	1.60
3	卫47	E $s 3 中$	0.29	0.10	0.55	0.51	1.61	0.21	0.10	1.27	0.19	0.26	0.87
4	文88-1	E $s 3 中$	0.36	0.57	0.60	3.03	0.64	0.58	0.63	0.34	0.02	0.03	6.72
5	文88-1	E $s 3 中$	0.26	0.60	0.67	1.16	1.12	0.67	0.86	0.83	0.03	0.03	8.44
6	文13-358	E $s 3 中$	0.48	0.59	0.59	1.03	0.98	0.69	0.05	0.54	0.30	0.07	4.83
7	文13-358	E $s 3 中$	0.39	0.60	0.62	0.87	0.80	0.62	0.32	1.60	0.02	0.03	12.28
8	文13-358	E $s 4 上$	0.32	0.60	0.60	2.19	1.23	0.61	0.54	0.85	0.05	0.03	24.42
9	前参-2	E $s 4 上$	-	-	0.52	0.37	-	0.68	0.36	-	0.07	0.02	14.55
10	前参-2	E $s 3 下$	0.41	0.37	0.59	0.56	0.58	0.51	0.54	0.52	0.08	0.04	11.52
11	卫79-8	E $s 3 中$	0.48	0.50	0.61	3.09	1.66	0.22	0.09	1.31	0.07	0.12	6.27
12	文88-1	E $s 3 中$	0.48	0.56	0.56	1.30	0.96	0.46	0.39	1.21	0.09	0.08	2.35
13	文13-358	E $s 3 中$	0.40	0.59	0.57	0.92	1.11	0.46	0.33	0.86	0.11	0.11	3.37
14	文13-358	E $s 3 下$	0.46	0.56	0.57	1.07	1.29	0.64	0.38	0.97	0.05	0.05	6.95

图2 烃源岩与油砂饱和烃m/z217、m/z191质量色谱图

Fig.2 Mass chromatograms of m/z 217 and 191 of saturates of the samples from the Dongpu Depression

图3 烃源岩与油砂生物标志物参数关系图

Fig.3 Plots of geochemical parameters of source rocks and oil sands from the Dongpu Depression

图4 烃源岩与油砂有机硫同位素分布图

Fig.4 Distribution curves of the compound specific sulfur isotope of the source rock and oil sand samples

图5 有机硫同位素与成熟度生物标志物参数关系图

Fig.5 Cross plots of sulfur isotope and biomarker maturity parameters

图6 有机硫同位素与沉积环境生物标志物参数关系图

Fig.6 Cross plots of sulfur isotope and paleo-environment indicating biomarkers parameters

图7 有机硫同位素与烃源岩矿物含量关系图

Fig.7 Cross plots of sulfur isotope and mineral content of the source rocks

表3 烃源岩无机地球化学参数表

Table 3 Inorganic parameters of the source rocks

井位	深度 /m	检测结果/(wt%)							Rb/ Sr	Sr/ Ba	V/ Ni	V/ (Ni+V)	V/ Cr	Ni/ Co	δU	δ¹³C /‰	δ¹⁸O /‰
井位	深度 /m	石英	斜长石	方解石	白云石	石盐	石膏	黏土矿物	Rb/ Sr	Sr/ Ba	V/ Ni	V/ (Ni+V)	V/ Cr	Ni/ Co	δU	δ¹³C /‰	δ¹⁸O /‰
卫18-5	2 842.46	5.80	/	58.10	11.30	/	1.00	23.80	0.01	7.56	1.12	0.53	2.96	5.13	1.53	-0.90	-5.90
文88-1	3 571.25	14.20	3.40	29.30	14.30	/	2.70	36.10	0.11	2.42	2.40	0.71	2.07	2.61	1.39	-0.30	-9.90
文88-1	3 639.00	7.70	/	79.80	11.10	/	1.40	/	0.01	10.07	1.86	0.65	3.19	4.14	1.31	0.40	-11.80
文13-358	3 470.58	6.60	7.40	36.20	16.40	/	4.60	28.80	0.03	9.09	1.97	0.66	2.70	2.97	1.77	-1.50	-8.20
文13-358	3 581.92	4.20	6.30	67.10	/	/	2.30	20.10	0.06	3.92	1.40	0.58	3.00	5.36	1.64	-11.90	18.70
前参-2	4 198.00	9.20	4.70	61.30	6.50	/	1.70	16.60	0.02	4.20	1.45	0.59	2.83	5.43	1.39	1.30	-10.70
前参-2	4 525.15	18.50	5.90	19.70	10.80	2.20	2.30	40.60	0.06	4.03	2.56	0.72	1.70	1.59	0.99	2.50	-8.20

图8 有机硫同位素与无机地球化学参数关系图

Fig.8 Cross plots of sulfur isotope and trace element parameters of the source rocks

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东濮凹陷盐湖相烃源岩有机硫同位素分布特征及其地球化学意义

Distribution Characteristics and Geochemical Significances of the Compound Specific Sulfur Isotope of Saline Lacustrine Source Rocks from the North Dongpu Depression, Bohai Bay Basin

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