珠江三角洲铊在水稻籽实-根系土间迁移及人体健康风险评价

doi:10.19657/j.geoscience.1000-8527.2023.052

摘要/Abstract

摘要：

铊(Tl)是一种典型的剧毒重金属元素,其环境行为及人体健康效应日益得到广泛关注,土壤 Tl 富集会对土壤环境、农作物生长及人体健康造成严重的危害性。珠江三角洲作为土壤重金属富集的典型区域,当前研究主要聚集于 Cu、Cd、Pb和As 等元素,而对土壤 Tl 的地球化学特征及其影响因素、生物富集能力及人体健康效应评价的研究较少。本文以珠江三角洲3种成土母质分布区的243套水稻籽实及其根系土样品为研究对象,揭示了水稻根系土Tl含量、生物富集特征及其影响因素,并采用美国环保署(US EPA)推荐的人体健康风险评价模型对研究区土壤Tl的人体非致癌健康风险进行评价。结果表明:水稻根系土Tl含量显著高于我国和广东省土壤Tl含量背景值,18.1%的水稻根系土Tl含量超过加拿大Tl环境质量标准值及瑞士农业土壤Tl标准值(1×10^-6)。酸性岩浆岩与第四纪沉积物分布区水稻根系土Tl超标率明显高于陆源碎屑岩。水稻根系土Tl含量表现出与K₂O、Al₂O₃、Pb和Zn含量显著相关。综合分析认为珠江流域硫化物矿床风化剥蚀及开采活动是导致下游平原区土壤Tl等重金属元素富集的主要原因。全区20件水稻籽实Tl含量的平均值为0.35×10^-3,均远低于德国食品安全规定的Tl可食用标准值,水稻籽实Tl生物富集系数主要与根系土Na₂O、Zn和Pb含量显著相关。每个样点的HQ值分级结果显示,研究区68%的儿童有中等健康风险,46%的成人有中等健康风险,儿童健康风险显著高于成人。

关键词: 珠江三角洲, 水稻, 根系土, 铊, 成土母质, 人体健康风险

Abstract:

Thallium (Tl) is a typical toxic heavy metal element, and its environmental behavior and effects on human health recently have attracted more attentions. However, only a few studies have been conducted previously on the geochemical characteristics, influencing factors, biological enrichment capacity, and assessment on human health risk of soil Tl in the river delta. Totally, 243 samples of rice grains and root soils from three parent material areas in the Pearl River Delta were collected and measured. The concentrations, bio-concentration characteristics, and influencing factors of the Tl in the root soil were futher investigated. A human health risk assessment model recommended by the United States Environmental Protection Agency (USEPA) was used to evaluate the human non-carcinogenic health risk. The results show that the Tl concentration in the root soil is significantly higher than the values of Chinese soil background and Guangdong soil background. 18.1% of rice root soil samples exceed the standard values of Canadian Tl environmental quality and the Swiss agricultural soil Tl (1×10^-6). The excess rate of Tl in the root soil in quaternary sediments and acid magmatic rocks is significantly higher than that in terrigenous clastic rocks. The Tl concentration in root soil is closely correlated with the K₂O, Al₂O₃, Pb, and Zn contents. The main reason for the enrichment of soil Tl and other heavy metal elements in the lower Pearl River plain is due to the weathering denudation and mining activities of sulfide deposits in the Pearl River catchment. The average Tl concentration of rice grains is 0.35×10^-3, which is far lower than the edible standard value of Tl in German food safety regulations. The bioconcentration coefficient of Tl in rice grains is closely correlated with the contents of Na₂O, Zn, and Pb in the root soil. HQ values of each sample show that 68% of children had moderate health risk; 46% of adults have moderate health risks, indicating children have significantly higher health risks than adults in the study area.

Key words: Pearl River Delta, rice grain, root soil, thallium, parent material, assessment on human health risk

中图分类号:

P595
X142

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图/表 10

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样品类型	指标	单位	分析方法	检出限	样品类型	指标	单位	分析方法	检出限
根系土	SiO₂	%	XRF	0.05	根系土	SOM	%	VOL	0.05
	Al₂O₃	%	XRF	0.05		CEC	cmol(+)/kg	VOL	0.05
	MgO	%	XRF	0.02		Pb	10^-6	XRF	1.50
	CaO	%	XRF	0.02		Zn	10^-6	XRF	1.00
	K₂O	%	XRF	0.02		Cu	10^-6	ICP-AES	0.80
	pH		ISE	0.10		Tl_根系土	10^-6	ICP-MS	0.003
	Na₂O	%	XRF	0.02	水稻籽实	Tl_水稻籽实	10^-9	ICP-MS	0.30

样品类型	指标	单位	分析方法	检出限	样品类型	指标	单位	分析方法	检出限
根系土	SiO₂	%	XRF	0.05	根系土	SOM	%	VOL	0.05
	Al₂O₃	%	XRF	0.05		CEC	cmol(+)/kg	VOL	0.05
	MgO	%	XRF	0.02		Pb	10^-6	XRF	1.50
	CaO	%	XRF	0.02		Zn	10^-6	XRF	1.00
	K₂O	%	XRF	0.02		Cu	10^-6	ICP-AES	0.80
	pH		ISE	0.10		Tl_根系土	10^-6	ICP-MS	0.003
	Na₂O	%	XRF	0.02	水稻籽实	Tl_水稻籽实	10^-9	ICP-MS	0.30

样品类型	指标 (%)	准确度	精密度	样品类型	指标 (%)	准确度	精密度
根系土	SiO₂	0.079	0.42	根系土	SOM	0.092	5.44
	SiO₂	0.079	0.42		CEC	0.014	7.76
	Al₂O₃	0.018	0.53		CEC	0.014	7.76
	Al₂O₃	0.018	0.53		Pb	0.003	2.73
	MgO	0.007	1.05		Pb	0.003	2.73
	MgO	0.007	1.05		Zn	0.001	1.19
	CaO	0.012	0.35		Zn	0.001	1.19
	CaO	0.012	0.35		Cu	0.004	2.20
	K₂O	0.006	0.28		Cu	0.004	2.20
	K₂O	0.006	0.28		Tl_根系土	0.006	3.45
	pH	0.001	0.78		Tl_根系土	0.006	3.45
	pH	0.001	0.78	水稻籽实	Tl_水稻籽实	6.500	2.50
	Na₂O	0.024	0.56	水稻籽实	Tl_水稻籽实	6.500	2.50

样品类型	指标 (%)	准确度	精密度	样品类型	指标 (%)	准确度	精密度
根系土	SiO₂	0.079	0.42	根系土	SOM	0.092	5.44
	SiO₂	0.079	0.42		CEC	0.014	7.76
	Al₂O₃	0.018	0.53		CEC	0.014	7.76
	Al₂O₃	0.018	0.53		Pb	0.003	2.73
	MgO	0.007	1.05		Pb	0.003	2.73
	MgO	0.007	1.05		Zn	0.001	1.19
	CaO	0.012	0.35		Zn	0.001	1.19
	CaO	0.012	0.35		Cu	0.004	2.20
	K₂O	0.006	0.28		Cu	0.004	2.20
	K₂O	0.006	0.28		Tl_根系土	0.006	3.45
	pH	0.001	0.78		Tl_根系土	0.006	3.45
	pH	0.001	0.78	水稻籽实	Tl_水稻籽实	6.500	2.50
	Na₂O	0.024	0.56	水稻籽实	Tl_水稻籽实	6.500	2.50

参数	单位	意义	取值(成人)	取值(儿童)	参考资料
BCF	无量纲	水稻籽实Tl的富集系数	—	—	本次研究
IR_食	kg/d	广东省大米日平均消费量(儿童量设定为成人量的一半)	0.339	0.1695	文献[47]
BW	kg	平均体重	64.3	20	文献[48]
SA	cm²	皮肤暴露面积	5700	2800	文献[49]
IR_土	mg/d	土壤日摄入量	100	200	文献[46]
EF	d/a	暴露频率	350	350
ED	a	暴露持续时间	24	6
AT	d	暴露总时间	365×24	365×6
CF	无量纲	转换系数	1×10^-6	1×10^-6
AF	mg/cm²	皮肤黏着度	0.07	0.2
ABS	无量纲	皮肤吸收因子	0.001	0.001
C	10^-6	土壤Tl含量	—	—
RfD_食物	mg/(kg·d)	食物摄入Tl的参考剂量	8.00×10^-5	8.00×10^-5
RfD_吸入	mg/(kg·d)	无意吸入Tl的参考剂量	8.00×10^-5	8.00×10^-5
RfD_皮肤	mg/(kg·d)	皮肤接触Tl的参考剂量	1.00×10^-5	1.00×10^-5